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Als [[Gene Roddenberry]]s Pläne für [[TOS]] konkret wurden, und er nach Ablieferung des zweiten Pilotfilms {{e|Spitze des Eisbergs}} das OK für die Produktion der Serie bekam, erinnerte er sich an Kelley, da er zuvor schon zwei Pilotfilme gedreht hatte. Er ließ ihm die Wahl zwischen den Charakteren des Doktors oder des [[Spock]]. Er entschied sich für "Pille" und war äußerst zufrieden mit der Wahl, wie er später verlauten ließ, denn "an Leonard Nimoy hätte ich niemals herangereicht." Für drei Jahre übernahm er die Rolle des knurrigen Chefmediziners an Bord der [[USS Enterprise (NCC-1701)|USS ''Enterprise'']] und entwickelte sie zu einer der beliebtesten der Serie.
Nach dem Ende von ''Star Trek'' übernahm er, wie schon zuvor, wieder einige Gastrollen in bekannteren Fernsehserien, darunter "Der Chef" und "Police Stoy". Ein längerfristiges Engagement erhielt er erst wieder, als [[Star Trek: The Animated Series]] {{S|TAS}} die Produktion aufnahm. Dort sprach er wiederum Dr. McCoy in 21 der 22 Episoden. Überlieferungen zufolge mochte er die Arbeit nicht besonders, da er seinen Text meist ohne Anspielpartner aufzeichnen musste, wenn [[William Shatner]], [[Leonard Nimoy]] oder einer der anderen Schauspieler nicht gleichzeitig vor Ort sein konnten.
Nach TAS wurde es sehr ruhig um ihn, bis 1979 die Dreharbeiten zu {{film|1}} begannen. Es folgten die Filme {{film|2}} (1982), {{film|3}} (1984) und {{film|4}} (1986). 1987 hatte er einen kurzen Cameo-Auftritt als Admiral McCoy in der Pilotfolge der Nachfolgeserie "[[Star Trek: The Next Generation]]" {{S|TNG}} ({{TNG|Der Mächtige}}), um die Verbindung der beiden Serien von Anfang an klarzustellen. In der Folge drehte er {{film|5}} (1989) und hatte mit {{film|6}} (1991) seinen letzten Bildschirmauftritt. Danach zog er sich aus dem Filmgeschäft zurück. Bekanntermaßen freute er sich sehr über den Zuspruch der ''Star Trek''-Fangemeinde und war des öfteren auf Conventions zu sehen.
1998 wurde bei ihm Magenkrebs festgestellt. 18 Monate später verstarb er an den Folgen der Krankheit in den Armen seiner Ehefrau. Er wurde eingeäschert und seine Asche wurde im Pazifik verstreut.
Kelley hatte in Star Trek mehrere Synchronstimmen. In den vom [[ZDF]] synchronisierten Folgen und dem ersten Kinofilm wird er von [[Manfred Schott]] gesprochen, in den beiden nachfolgenen Filmen stammt seine Stimme von [[Christian Rode]], in den restlichen Kinoabenteuern, ebenso in den Sat.1-Folgen und der vollständigen Version von [[Star Trek: The Animated Series]] {{S|TAS}} von [[Randolf Kronberg]]. Da man den Stimmunterschied zwischen Schott und Kronberg innerhalb eines Dialogs als zu gravierend empfand, übernahm [[Joachim Pukaß]] den Part in der Nachsynchronisation auf DVD. Für die Nachsynchronisation von {{film|1}} entschied man sich für [[Bodo Wolf]]. Heinz Petruo ist als McCoy in der unvollständigen ZDF-Version der Zeichentrickserie zu hören. In TNG: „Der Mächtige“, in der McCoy einen Gastauftritt hatte, übernahm Helmut Heyne diese Rolle.
