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Als [[Gene Roddenberry]]'s Pläne für [[TOS]] konkret wurden, und er nach Ablieferung des zweiten Pilotfilms "[[Spitze des Eisbergs]]" das OK für die Produktion der Serie bekam, erinnerte er sich an Kelley, da er zuvor schon zwei Pilotfilme gedreht hatte. Er liess ihm die Wahl zwischen den Charakteren des Doktors oder des [[Spock]]. Er entschied sich für "Pille" und war äußerst zufrieden mit der Wahl, wie er später verlauten ließ, denn "an Leonard Nimoy hätte ich niemals herangereicht." Für drei Jahre übernahm er die Rolle des knurrigen Chefmediziners an Bord der [[USS Enterprise (NCC-1701)|USS ''Enterprise'']] und entwickelte sie zu einer der beliebtesten der Serie.
Nach dem Ende von ''Star Trek'' übernahm er, wie schon zuvor, wieder einige Gastrollen in bekannteren Fernsehserien, darunter "Der Chef" und "Police Stoy". Ein längerfristiges Engagement erhielt er erst wieder, als [[Star Trek: The Animated Series]] die Produktion aufnahm. Dort sprach er wiederum Dr. McCoy in 21 der 22 Episoden. Überlieferungen zufolge mochte er die Arneit Arbeit nicht besonders, da er seinen Text meist ohne Anspielpartner aufzeichnen musste, wenn [[William Shatner]], [[Leonard Nimoy]] oder einer der anderen Schauspieler nicht gleichzeitig vor Ort sein konnten.
Nach TAS wurde es sehr ruhig um ihn, bis 1979 die Dreharbeiten zu [[Star Trek: Der Film]] begannen. Es folgten die Filme [[Star Trek II: Der Zorn des Khan]](1982), [[Star Trek III: Auf der Suche nach Mr. Spock]] (1984) und [[Star Trek IV: Zurück in die Gegenwart]] (1986). 1987 hatte er einen kurzen Cameo-Auftritt als Dr. McCoy in der Pilotfolge der Nachfolgeserie "[[Star Trek: The Next Generation]]" (''[[TNG]]: "[[Der Mächtige]]"''), um die Verbindung der beiden Serien von Anfang an klarzustellen. In der Folge drehte er [[Star Trek V: Am Rande des Universums]] (1989) und hatte mit [[Star Trek VI: Das unentdeckte Land]] (1991) seinen letzten Bildschirmauftritt. Danach zog er sich aus dem Filmgeschäft zurück. Bekanntermaßen freute er sich sehr über den Zuspruch der ''Star Trek''-Fangemeinde und war des öfteren auf Conventions zu sehen.
1998 wurde bei ihm Magenkrebs festgestellt. 18 Monate später verstarb er an den Folgen der Krankheit in den Armen seiner Ehefrau. Er waurde wurde eingeäschert und seine Asche wurde im Pazifik verstreut.
==Kinofilme==