Er spielte zwei verschiedene Rollen in ''[[Star Trek]]''. So war er die Projektion von [[Landru]] in der {{S|TOS}}-Episode {{e|Landru und die Ewigkeit}} und [[Jaris]] sowie [[Redjac]] im Körper von Jaris in der {{S|TOS}}-Episode {{e|Der Wolf im Schafspelz}}. Im [[:Datei:TOS 2x07 Abspann Cast.jpg|deutschen Abspann]] zur Episode {{e|Der Wolf im Schafspelz}} wird er fehlerhaft als <q>Charles Macauley</q> geführt.

Neben ''[[Star Trek]]'' hatte Macaulay Gastauftritte in TV-Serien wie ''Westlich von Santa Fe'' (1961, u.a. mit [[Paul Fix]]), ''Polizeirevier 87'' (1961, u.a. mit [[Robert Lansing]], [[Alfred Ryder]] und [[Ken Lynch]]), ''Arrest and Trial'' (1963, u.a. mit [[Kathie Browne]], [[Paul Carr]], [[Stefan Gierasch]], [[Gilbert Green]], [[Ted Knight]] und [[Roger Perry]]), ''Katy'' (1965, u.a. mit [[William Windom]]), ''Ihr Auftritt, Al Mundy'' (1968, u.a. mit [[Malachi Throne]], [[Mark Lenard]] und [[Peter Brocco]]), ''Verrückter wilder Westen'' (1968, u.a. mit [[Robert Phillips]], [[Bill Quinn]] und [[John Crawford]]), ''The Name of the Game'' (1968/1970, u.a. mit [[Cliff Potts]], [[Budd Albright]], [[William Smithers]] und [[David Huddleston]]), ''Bracken's World'' (1969, u.a. mit [[Madlyn Rhue]]), ''Der Chef'' (1969/1974, u.a. mit [[Barbara Anderson]], [[Gene Lyons]], [[William Bramley]], [[Louise Sorel]] und [[Meg Wyllie]]), ''[[Kobra, übernehmen Sie]]'' (1970, u.a. mit [[Leonard Nimoy]] und [[Vic Perrin]]), ''FBI'' (1970/1972, u.a. mit [[Marj Dusay]], [[Mariette Hartley]] und [[Richard Merrifield]]), ''Dan Oakland'' (1971, u.a. mit [[Ned Romero]], [[Ena Hartman]], [[Hal Baylor]], [[John Beck]] und [[Bill Erwin]]), ''Rauchende Colts'' (1972/1973, u.a. mit [[Joseph Campanella]], [[Anthony Zerbe]], [[Salome Jens]], [[Howard Culver]], [[Ed McCready]] und [[Jack Perkins]]), ''Griff'' (1973, u.a. mit [[Victor Tayback]]), ''Cannon'' (1973, u.a. mit [[Jason Evers]], Anthony Zerbe und Victor Tayback), ''Notruf California'' (1974, u.a. mit [[Kevin Tighe]]), ''Die Küste der Ganoven'' (1975, u.a. mit [[William Shatner]] und William Bramley und [[Jimmie Booth]]), ''Starsky und Hutch'' (1975, u.a. mit [[David Soul]] und [[Marc Alaimo]]), ''Barnaby Jones'' (1975/1980, u.a. mit [[Lee Meriwether]], [[John Anderson(Schauspieler)|John Anderson]], [[Harvey Jason]], [[Erik Holland]] und [[Robert Miano]]), ''Fantasy Island'' (1978, u.a. mit [[Ricardo Montalban]]), ''Die Himmelhunde von Boragora'' (1983, u.a. mit [[Stephen Collins]], [[James Avery]] und [[Kathryn Leigh Scott]]) und ''V – Die Außerirdischen kommen'' (1984, u.a. mit [[Jeff Yagher]] und [[J.D. Hall]]).

Zu seinen Filmauftritten zählen u.a.: ''Der Massenmörder von London'' (1962, u.a. mit [[Robert Brown]] und [[Richard Hale]]), ''Braddock'' (TV 1968, u.a. mit [[Karen Steele]], [[Don Marshall]] und [[Robert Sampson]]), ''Head'' (1968, u.a. mit [[Logan Ramsey]], [[Abraham Sofaer]] und [[Terri Garr]]), ''Des Teufels tolle Hunde'' (1971, u.a. mit Paul Carr, [[Michael Pataki]], [[Roy Jenson]] und [[Joseph Bernard]]), ''Desert Angels – Gott sei den Bullen gnädig'' (1972, u.a. mit Paul Carr, Michael Pataki und [[Michael Forest]]), ''[[Parodien und Anspielungen auf Star Trek (Fernsehen)#SchleFaZ|Blacula]]'' (1972, u.a. mit [[William Marshall]], [[Thalmus Rasulala]] und [[Elisha Cook]]), ''Die Hindenburg'' (1975, u.a. mit [[René Auberjonois]], [[Alan Oppenheimer]], [[Ted Gehring]], [[Peter Canon]], [[Rex Holman]], [[Susan French]], [[James Lashly]], [[Stephen Manley]], [[Vic Perrin]], [[William Wintersole]] und [[Felix Silla]]), ''The Big Rip-Off'' (TV 1975, u.a. mit [[Morgan Woodward]], [[Ed Peck]] und [[Ben Gage]]) und ''Hebt die Titanic'' (1980, u.a. mit Paul Carr, [[Stewart Moss]], Michael Pataki, [[Mark L. Taylor]] und [[Michael Ensign]]).