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Darüber hinaus hatte Brill in seiner über 50 Jahre währenden Karriere zahlreiche Auftritte in Film- und Fernsehproduktionen.
In den Staffeln 3-8 der TV-Serie ''Palm Beach-Duo'' (1993-1999, u.a. mit [[Eric Pierpoint]], [[Raye Birk]], [[Carlos LaCamara]], [[John Vargas]], [[Freda Foh Shen]], [[Marta DuBois]], [[J.C. Brandy]], [[David Bowe]], [[Bibi Besch]], [[Mitchell Ryan]], [[Tracy Scoggins]], [[Jennifer Hetrick]], [[Franc Luz]], [[Julie Caitlin Brown]], [[Simon Billig]], [[Mark Sheppard]], [[Jon Rashad Kamal]], [[Adam Clark]], [[Gary Frank]], [[Shannon Fill]], [[John Beck]], [[Ken Olandt]], [[Nicolas Surovy]], [[Daniel Riordan]], [[Brenda Strong]], [[Cully Fredricksen]], [[Mark Moses]], [[Granville van Van Dusen]], [[Cindy Katz]], [[Robert Pine]], [[Erich Anderson]], [[Michael Dorn]], [[Cyril O'Reilly]], [[Mario Roccuzzo]], [[Judith Jones]], [[Brad William Henke]], [[Rosalind Ingledew]], [[Bill Bolender]], [[Jim Metzler]], [[Joel Swetow]], [[Mimi Craven]], [[Cyndi Pass]], [[Rick Fitts]], [[Bruce Gray]], [[Carolyn Seymour]], [[Brian McNamara]], [[Andrew Prine]], [[Julie Cobb]], [[Deirdre L.ImersheimImershein]], [[Don Stark]], [[Clint Howard]], [[John Prosky]], [[Mark L. Taylor]], [[Cyia Batten]], [[Lee Arenberg]], [[John Billingsley]], [[Katherine Moffat]], [[William Utay]], [[Tucker Smallwood]], [[Michelle Bonilla]], [[Tim De ZarndeZarn]], [[Stan Ivar]], [[Nicolas Coster]], [[Benjamin W.S. Lum]] und [[James Darren]]) spielte er als eine der Hauptfiguren die Rolle des Captain Harry Lipschitz.
Neben ''[[Star Trek]]'' hatte Brill Gastauftritte in TV-Serien wie ''Meiner Frau bleibt nichts verborgen'' (1974, u.a. mit [[Jack Sheldon]] und [[William Windom]]), ''Make-Up und Pistolen'' (1975, u.a. mit [[Charles Dierkop]], [[Ron Soble]], [[Logan Ramsey]] und [[John Crawford]]), ''Agentin mit Herz'' (1986, u.a. mit [[James Cromwell]] und [[Jana Marie Hupp]]), ''The Munstrs Today'' (1988, u.a. mit [[John Schuck]], [[Lee Meriwether]] und [[Jason Marsden]]) und ''Eine himmlische Familie'' (2002, u.a. mit [[Stephen Collins]], [[Catherine Hicks]] und [[Ed Begley, Jr.]]).
Zu seinen Filmauftritten zählen u.a.: ''Wahnsinnsjagd um Mitternacht'' (1980, u.a. mit [[John Fiedler]] und [[Georgia Schmidt]]), ''Off the Wall'' (1983, u.a. mit [[Paul Sorvino]], [[Monte Markham]] und [[Mickey Morton]]), ''Der Bikini-Shop'' (1986, u.a. [[Bruce Greenwood]], [[Jay Robinson]], [[Galyn Görg]] und Jon Rashad Kamal) und ''Paul Reiser Out on a Whim'' (TV 1987, u.a. mit [[Terri Garr]], [[John Glover]], [[Kelsey Grammer]], [[Robert Picardo]] und [[Michael J. Pollard]]).