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Sein Durchbruch begann in den 60er Jahren mit Gastauftritten und wiederkehrenden Rollen Serien wie ''Outer Limits'' und ''The Lieutenant'' womit er [[Gene Roddenberry]] auf sich aufmerksam machte. '''Nimoy''' spielte nun in allen drei [[Raumschiff Enterprise]] Staffeln, inklusive dem Pilotfilm {{e|Der Käfig}}, den [[Vulkan]]ier [[Spock]].
Der Erfolg bei [[Star Trek]] verlieh ihm weitere Hauptrollen bei ''[[Kobra, übernehmen Sie|Mission: Impossible]]'', ''The Alpha Caper'' und eine Rolle in dem Remake des Kultfilms ''Invasion of the Body Snatchers'' an der Seite von Donald Sutherland.
Im Jahr 1979 kehrte er zu [[Star Trek]] zurück und spielte wieder den altbekannten [[Spock|Mr. Spock]] in den ersten sechs [[Star Trek Filme]]n , {{film|11}}, sowie in zwei Folgen von [[TNG]]. Ebenso führte er bei {{film|3}} und {{film|4}} Regie.
'''Nimoy''' trennte sich 1986 von seiner Frau Sandy und heiratete drei Jahre später seine zweite Frau Susan Bay.