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Sein Durchbruch begann in den 60er Jahren mit Gastauftritten und wiederkehrenden Rollen Serien wie ''Outer Limits'' und ''The Lieutenant'' womit er [[Gene Roddenberry]] auf sich aufmerksam machte. '''Nimoy''' spielte nun in allen drei [[Raumschiff Enterprise]] Staffeln, inklusive dem Pilotfilm [[Der Käfig]], den [[Vulkan]]ier [[Spock]].
Der Erfolg bei [[Star Trek]] verlieh ihm weitere Hauptrollen bei ''Mission: Impossible'', ''The Alpha Caper'' und eine Rolle in dem Remake des Kultfilms ''Invasion of the Body Snatchers'' an der Seite von Donald Sutherland.
Im Jahr 1979 kehrte er zu [[Star Trek]] zurück und spielte wieder den altbekannten [[Spock|Mr. Spock]] in den ersten sechs [[Star Trek Filme]]n sowie in ein paar zwei Folgen von [[TNG]]. Ebenso führte er bei [[Star Trek III: Auf der Suche nach Mr. Spock]] und [[Star Trek IV: Zurück in die Gegenwart]] Regie.
'''Nimoy''' trennte sich 1986 von seiner Frau Sandy, und heiratete aber drei Jahre später seine zweite Frau Susan Bay.
1991 trat er in dem erfolgreichen Drama ''Never Forget'' auf, das die wahre Geschichte zweier Holocaust-Überlebender erzählt.